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巩飞龙等老师Adv. Funct. Mater.论文介绍

时间:2022-07-30  浏览数:10次   

近日,manbetx网页手机版登录方少明教授/巩飞龙博士联合中国科学院大连化学物理研究所刘健研究员在国际顶级学术期刊《Advanced Functional Materials》(JCR一区TOP期刊,影响因子19.92)发表题名为“Modulation of Mo–Fe–C Sites Over Mesoscale Diffusion-Enhanced Hollow Sub-Micro Reactors Toward Boosted Electrochemical Water Oxidation”(《同时调控介观传质和Mo-Fe-C位点构建亚微米反应器用于加速水氧化进程》)的研究论文,并被该期刊选为封面文章刊出

电化学水氧化是金属空气电池、电解水、燃料电池、CO2RRNRR等重要半反应,在实现碳中和目标中扮演关键角色。贵金属基催化剂在一定程度上能够降低析氧反应过电势,但由于其储量稀少,价格昂贵、且稳定性较差,亟需探索高效非贵金属基催化剂。高活性催化剂设计通常需要考虑流体传质和催化活性两个关键因素,对于发生在气--固三相界面的电解水过程,合理优化流体介观尺度扩散,将极大提高催化剂的电催化效率。另一方面,单原子和载体间的强相互作用,可影响活性位点的电子结构和稳定性,进而实现催化活性的协同增强。不同于传统催化剂,亚微米反应器指三维尺度上具有100-1000 nm的单分散粒子,该颗粒可集介观传质和催化位点于一身,赋予催化剂更加优异的传质能力和活性,实现电化学水氧化性质的深度调制。基于此,该工作通过在单分散亚微米反应器上同时调控介观传质和催化位点实现高效电化学水氧化。利用胶束限域水油两相合成技术,可控制备出系列具有碳插层和硫空位的单分散MoS2-C宿主材料;借助有限元模拟与分析,探明了材料微结构对流体流速和压力场的影响规律;利用宿主中插层碳和硫空位提供的独特微环境,创制出双锚定的Mo–Fe–C单原子催化位点;设计合成的Fe@MoS2-C亚微米反应器表现出优于Fe基单原子催化剂的电化学水氧化活性;原位表征和理论计算揭示了真正催化位点Fe单原子的活性和稳定性。

该工作的发表有力支撑了化学工程与技术博士点学科的建设。此项研究成果得到了国家自然科学基金重点项目、青年基金项目、河南省科技攻关等项目的支持。

文章链接:https://doi.org/10.1002/adfm.202202141